近日，沐鸣青年教師崔永傑作為共同第一作者在國際材料領域的頂級期刊Advanced Materials（SCI一區TOP,IF=29.4）上在線發表了題為“Impactof Electrostatic Interaction on Vertical Morphology and Energy Loss inEfficient Pseudo-Planar Heterojunction Organic Solar Cells”的研究論文。此外🔶，青年教師崔永傑近期合作的工作在國際期刊AngewandteChemie International Edition（DOI:10.1002/anie.202400086和DOI:10.1002/anie.202318595）、Nanoenergy（DOI:10.1016/j.nanoen.2023.109218）和ChemPhotoChem（DOI:10.1002/cptc.202300256）上均有發表🪑。
圖文簡介
有機太陽能電池（OSCs）因其重量輕、溶液加工和大面積生產等優點而受到廣泛的研究關註。本體異質結結構（BHJ）是常用的具有雙連續納米互穿網絡結構的器件結構，由於給體（D）和受體（A）材料在溶液中以一定比例隨機混合，BHJ難以形成合適的垂直相分離（VPS）形貌，這阻礙了器件性能的提升。為了優化活性層的VPS形貌，采用D和A的連續旋塗方法製備了給體富集在陽極🧒🏮，受體富集在陰極的準平面異質結結構（PPHJ）。然而，目前最有效的OSCs是使用氯仿作為薄膜沉積的溶劑製備的，當在D上進行A沉積時，由於氯仿的強溶脹效應會導致大量的D-A混合，這不利於形成優異的VPS形貌👸。此外，PPHJ結構中VPS形貌的形成是一個復雜的過程，其形成機製尚不清楚💵。
基於此，本工作將分子靜電勢（ESP）作為橋梁，建立PPHJOSCs的分子結構和VPS形貌之間的關系。選擇PBDB-TF和BTP-BO-4Cl作為主體系𓀖，以及非鹵化給體PDBD-T和受體BTP-BO進行比較。研究結果表明，給受體的分子靜電勢差值（∆ESP）的變化會導致不同的分子間相互作用，對應的分子間相互作用強度為PBDB-T/BTP-BO-4Cl>PBDB-TF/BTP-BO-4Cl>PBDB-T/BTP-BO>PBDB-TF/BTP-BO。其次，較大的∆ESP可以增強D/A混溶性，導致相純度降低和非輻射電壓損失（ΔE3）增加。相反，較小的∆ESP會形成明顯的VPS形貌，這不利於D/A界面接觸。具有合適∆ESP的PBDB-TF/BTP-BO-4Cl不僅表現出一定程度的VPS形貌以平衡電荷產生和復合，而且具有較強的結晶度和更有序的層狀堆積🤘🏿。接著，選擇ESP較小的受體BTP-BO作為 PBDB-TF/BTP-BO-4Cl體系的相容性調節劑，發現三元器件的VPS 形貌比二元器件更明顯🤦🏽♀️，而且由於ΔESP 的減少，ΔE3得到了有效抑製🙎🏼🙋🏻♂️。因此，PBDB-TF/BTP-BO-4Cl:BTP-BO三元PPHJ器件的能量轉換效率（PCE）達到最佳💁🏿，為19.09%。19.09%的PCE和0.866V的VOC是迄今報道的基於BTP-BO-4Cl系列受體（外側為線性烷基側鏈）的器件的最高值之一🧛🏿♂️。
圖1.(a)分子結構和分子靜電勢。(b)在水和二碘甲烷上的接觸角✏️。(c)表面能和χ數據的匯總🧑🏼💼。(d)不同∆ESP下PPHJ結構活性層形成示意圖。
圖2.(a-c)膜厚度依賴的組分分布曲線。(d-f)計算出的沿膜厚度的激子生成等高圖。(g-i)不同∆ESP的薄膜形貌示意圖（粉紅色陰影部分代表受體富集🏺，黃色陰影部分代表供體富集）9️⃣。
圖3.(a)能級圖；(b)在純膜中的紫外-可見吸收光譜🧑🏼🔧。(c)J-V曲線。(d)本文和之前基於BTP-BO-4Cl系列受體的BHJ和PPHJOSCs的PCE與VOC的簡要總結🧡🐕。(e)EQE光譜、(f)Jph-Veff曲線、(g)JSC-光強🤵🏽♂️、(h)VOC-光強曲線和(i)載流子遷移率👩🦽➡️👱🏿♂️。
圖4.(a-e)不同器件的歸一化s-EQE和EL數據🏯。(f)器件能量損失的直方圖。
圖5.(a) AFM圖像🎓、(b)TEM圖像和(c)GIWAXS圖像👨🏼🎓。(d)沿平面外（實線）和平面內（虛線）方向的相應強度分布。
圖6.(a)TA曲線和(b)光譜探測（延時0.15、1🧒🏼、10🧽😫、100ps）🆗。(c)共混薄膜的空穴轉移動力學比較🧑🔧。(d)二元和三元共混薄膜中空穴轉移過程的參數🤽🏿🪿。
圖7.時間分辨共聚焦成像（780nm激發）👨🏼🎓。(a)光致發光💺、(b)壽命成像♦︎、(c)壽命分布直方圖和(d)相量圖🤜🏽。
小結
在這項研究中👊，我們在準平面異質結有機太陽能電池活性層垂直相分離形貌與能量損失調控方面取得重要進展🙆🏼♀️，將分子表面靜電勢（ESP）作為橋梁，首次建立了準平面異質結有機太陽能電池中活性層分子結構與垂直相分離形貌之間的關系。研究發現給受體之間靜電勢差值（∆ESP）越大⏰，給受體相互作用越強🔀，越不容易形成垂直相分離形貌，此外，其相純度更小👫🏻，導致非輻射能量損失增大⏺，不利於獲得高開路電壓。而通過三元策略精細構建具有適當∆ESP的準平面有機太陽能電池器件🚮，獲得了更優異的垂直相分離形貌和更低的非輻射能量損失♊️，使得其能量轉化效達到了19.09%🚵🏼，從而為有機太陽能電池效率突破20%提供理論依據和實驗基礎🪀。
論文鏈接🦸♂️：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202313105